近日,東南大學(xué)物理學(xué)院王金蘭、凌崇益團(tuán)隊(duì)與中科院過(guò)程所、清華大學(xué)、香港城市大學(xué)等單位合作,在燃料電池催化劑設(shè)計(jì)方面取得新進(jìn)展,相關(guān)成果以《曲面鐵單原子催化劑的酸性氧還原反應(yīng)》(Acidic oxygen reduction by single-atom Fe catalysts on curved supports)為題發(fā)表于Nature。
質(zhì)子交換膜燃料電池被認(rèn)為是實(shí)現(xiàn)碳中和的重要能源技術(shù),但目前其商業(yè)化仍受到陰極氧還原反應(yīng)催化劑的制約。近年來(lái),F(xiàn)e/N–C單原子催化劑表現(xiàn)出巨大潛力,有望取代傳統(tǒng)鉑基等貴金屬催化劑,卻同時(shí)面臨兩個(gè)突出問(wèn)題:一方面,關(guān)鍵中間體之間存在“線(xiàn)性標(biāo)度關(guān)系”,難以同時(shí)優(yōu)化,活性受限;另一方面,鐵原子容易在酸性環(huán)境中發(fā)生脫落,導(dǎo)致催化性能迅速衰退,穩(wěn)定性不足。因此,如何同時(shí)兼顧高活性與高穩(wěn)定性,是該領(lǐng)域長(zhǎng)期亟待解決的科學(xué)難題。

針對(duì)上述挑戰(zhàn),研究團(tuán)隊(duì)與合作者設(shè)計(jì)、合成了多層、曲面Fe/N–C單原子催化劑。基于理論計(jì)算,團(tuán)隊(duì)外層石墨化碳?xì)涌僧a(chǎn)生額外靜電排斥力,有效削弱氧還原反應(yīng)中間體的結(jié)合強(qiáng)度。同時(shí),電荷以及與外殼層距離的不同,會(huì)導(dǎo)致不同中間體所受到的排斥作用不同(0.63–1.55eV),從而打破傳統(tǒng)的“線(xiàn)性標(biāo)度關(guān)系”,理論過(guò)電位顯著降至0.34V,催化活性大幅提升。此外,彎曲表面結(jié)構(gòu)能夠改變O-O鍵與O-Fe鍵的相對(duì)強(qiáng)度,促進(jìn)四電子還原途徑,從而有效阻止羥基自由基(OH·)的大量生成,延緩鐵位點(diǎn)的失活,催化穩(wěn)定性顯著提高。
在5cm2單電池測(cè)試中,該催化劑展現(xiàn)出目前報(bào)道的最優(yōu)綜合性能:在1.0barH2-air條件下,峰值功率密度達(dá)0.75Wcm-2;經(jīng)303小時(shí)恒壓運(yùn)行后,仍保持86%的初始電流。
東南大學(xué)物理學(xué)院凌崇益教授為論文共同第一作者,王金蘭教授為共同通訊作者。該工作東南大學(xué)部分受到了國(guó)家自然科學(xué)基金重點(diǎn)項(xiàng)目和優(yōu)秀青年科學(xué)基金項(xiàng)目的資助。
論文鏈接:
https://www.nature.com/articles/s41586-025-09364-6
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